<link rel="prefetch" href="ultrasaurus-4k-uncompressed.png">

Auf diese Weise wird das Bild so früh wie möglich geladen,

Hm, das Bild.

Aber nicht eins aus mehreren. Das verträgt sich nicht mit responsive images (picture, srcset).

Ich sehe da kein Problem. Initial kann der Browser selbstverständlich weiterhin frei aus den Bildern, die im srcset notiert sind, wählen. Die vergrößerte Ansicht gibt es dann auf Anfrage, das ist dann das hochauflösendste/detailsreichste Bild, das wir mit link[prefetch] vorladen wollen.